阿秒光脉冲是一种发光持续时间极短的光脉冲,其脉冲宽度小于1 fs。而截至2023年底,阿秒光脉冲也是人们所能控制的最短时间过程,它可被用来测量
原子内绕核运动
电子的动态行为等超快物理现象。
自21世纪初诞生以来,阿秒光脉冲已在凝聚态物理、原子分子物理、X射线
激光物理等方面取得了系列重大应用突破,并衍生出新的研究领域──阿秒物理(Attosecond
物理学)。同时由于阿秒光脉冲有着极短的脉冲宽度和超高的时间分辨能力,在物理学、
化学、生物学、医学、
材料科学等领域都有潜在应用。
2023年10月3日,
瑞典皇家科学院宣布,将
诺贝尔物理学奖授予
皮埃尔·阿戈斯蒂尼 (Pierre Agostini)、
费伦茨·克劳斯 (Ferenc Krausz) 和
安妮·卢利尔 (Anne L’Huillier),以表彰他们“为研究物质中的
电子动力学而产生阿秒光脉冲的实验方法”。
简史
20世纪80年代,人们在
激光电离气体
原子的实验中观察到高次
谐波产生(high-orderharmonicgeneration,HHG)。作为原子在强激光场电离过程中由电子再碰撞产生的相干辐射,HHG在
频域上为等间距光梳,覆盖极紫外(extremeultra-violet,XUV)至软X射线
波段;在
时域上则是单个脉宽为几十至几百阿秒的序列相干光脉冲。
1987年,卢利尔发现,当她通过惰性气体传输红外激光时,会产生许多不同的光的
泛音。每个泛音都是一个光波,激光中每个周期都有给定的周期数。它们是由
激光与气体中的
原子相互作用引起的;它给一些
电子额外的能量,然后以光的形式发射出来。勒惠利尔继续探索这一现象,为后续的突破奠定了基础。
1993年,保罗·科克姆(Paul Corkum)提出了强场
电离的三步模型,成为HHG和阿秒光学的理论基础。基于此模型,1994年,莱文斯坦(Lewenstein)等人和科克姆等人利用量子理论对HHG进行了细致的描述,并
预言了单个或称“孤立”阿秒脉冲(isolatedattosecondpulse,IAP,区别于HHG的阿秒脉冲序列)产生的理论和方法。由于在瞬态测量中,高次
谐波难以提供阿秒精度的时间
零点和
测量误差,人们在实验中采用了多种选通方法从HHG中获得孤立阿秒脉冲。
1999年
诺贝尔化学奖得主哈迈德·泽维尔(Ahmed Hassan Zewail)教授利用
飞秒激光抽运-探测技术成功地拍摄到一百万亿分之一秒瞬间处于化学反应中的
原子的
化学键断裂和新形成的过程。
2001年,克劳斯等人使用7fs的飞秒钛宝石放大
激光驱动Ne气产生HHG的基础上,通过
互相关测量该7fs驱动激光与滤波HHG后的90eV极紫外光在Kr气中产生的光电子
动量分布,证明了150as的时间分辨测量能力,获得了650as的单个孤立阿秒脉。他的研究团队产生并测量了第一个阿秒光脉冲,并用它来捕捉原子内部
电子的运动,这标志着阿秒物理的诞生。作为21世纪初诞生的一种新型光源,阿秒光源具有宽
频谱、窄脉宽、高
光子能量、高时空
相干性等优点,由于其脉宽与
原子内电子运动尺度相当,因此为人类认识微观世界提供了全新手段。
同年,阿戈斯蒂尼及其同事通过双光子、双
电离测量(简称RABBITT或RABBIT)由40fs的飞秒钛宝石放大
激光与Ar气相互作用产生的高次谐波
相位,得到了脉冲宽度为250as、相邻脉冲间隔为1.35fs的阿秒脉冲串。2003年,卢利尔和她的团队以170as的最小激光脉冲打破了
世界纪录。2006 年
意大利科学家M. Nisoli产生了130as的当时最短脉冲,2008年F. Krausz教授到德国马普量子光学所后的研究组再将这一纪录突破到80as。
2010年,Goulielmakis等人发表了利用阿秒脉冲研究离子中
电子波包超快
动力学的成果:他们在实验中观察到了氪离子阿秒脉冲吸收谱随时间的振荡,并推算出了氪离子的电子波包在两个
能级之间的振荡跃迁,跃迁时间约为3fs,
测量精度达到了150as。
2012年,Zhao等人获得了67as的孤立脉冲,中心
光子能量为90eV,这是截至2021年1月以钛宝石
激光器为驱动光源获得的最短阿秒脉冲。由于阿秒
激光给超快科学发展带来的重要意义,国内也开展了阿秒激光脉冲相关的研究,并取得了系列有重要影响的理论与实验进展。
次年,
中国科学院物理研究所获得了160as的孤立脉冲。2017年,Li等人通过中红外驱动光产生了光子能量高至水窗
波段、脉宽为53as的孤立脉冲;同年稍晚, Gaumnitz等人报道了43as的最短阿秒脉冲产生
世界纪录。
2020年,
华中科技大学、
国防科技大学和
中国科学院西安光学精密机械研究所的研究团队也先后实现了阿秒
激光脉冲的产生和测量。
2023年10月3日,
瑞典皇家科学院在
斯德哥尔摩(Pierre Agostini)宣布,2023年
诺贝尔物理学奖授予
皮埃尔·阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini)、
费伦茨·克劳斯(Ferenc Krausz)和
安妮·卢利尔(Anne L'Huillier),以表彰他们“为研究物质中的
电子动力学而产生阿秒光脉冲的实验方法”。
原理
阿秒光
脉冲技术是一种利用强场激光与物质相互作用产生高次
谐波的方法,从而得到极短的光脉冲。高次
谐波可以形成一个连续的
频谱,从
可见光到软X射线范围。如果将这些高次谐波进行相干叠加,就可以得到极短的光脉冲,其持续时间与电子重新碰撞的时间间隔成正比。由于电子在强场激光中的运动周期约为几飞秒(10-15秒),因此重新碰撞的时间间隔也在几飞秒量级,从而产生了阿秒(10-18秒)量级的光脉冲。
高次谐波产生原理
电子被
激光电离(红色曲线)并在场
中国移动通信集团。当
电场反转时,电子加速回离子,并可能经历三种不同的物理过程之一。
第一步,在线偏振
飞秒激光电场的作用下,
原子的库仑势开始倾斜,导致电子逃离的门槛降低,并最终发生隧穿电离。
第二步,电离后电子在激光电场的作用下飞离原子,当
光场变为0并反向后,电子减速并最终改变飞行方向,有可能加速飞回原子。
第三步,飞回原子附近的电子与原子相互作用,有可能发生以下3种物理过程之一:
非弹性散射、弹性散射、与原子复合。
电子在
激光场不同时刻
电离后,在光场中飞行获得的能量不同,最终复合时释放的能量也不同,因此产生覆盖较宽的光谱,形成一个极紫外脉冲。该三步过程在飞秒驱动激光每半个周期发生一次,形成一个等时间间距的极紫外脉冲序列,并在
频域发生干涉而形成梳齿状的分立HHG光谱。
阿秒光脉冲的产生
HHG在驱动
飞秒激光(有时也称为
基频光)的每半个光周期产生一次,辐射出的极紫外脉冲宽度小于半个光周期,达到亚飞秒即阿秒量级。频域中梳齿状的HHG谱在
时域上对应一个阿秒脉冲序列,或称阿秒脉冲串。利用飞秒脉冲作为驱动源,并采用相应的选通(gating)方法,就可以从HHG的阿秒脉冲序列中选出一个脉冲,称为孤立阿秒光脉冲。
要产生超短时间的脉冲
激光,需要两个关键要素:
电磁波的
带宽和中心波长。
根据
傅里叶变换,光脉冲的可用光谱带宽越大,其持续时间可能越短。对于给定的脉冲中心波长,可利用的最小持续时间存在下限,这个极限就是光周期。实际上,对于以
低频区域为中心的脉冲,例如红外(IR)=800nm,其最小持续时间约为fs,其中c是
光速;而对于中心波长在极紫外(XUV)中的波长为=3~30nm的
光场,最小持续时间约为as。因此,更短的持续时间需要使用更短且更高能的波长,甚至低至软X射线(SXR)区域。出于这个原因,创建阿秒光脉冲的标准技术通常基于具有宽光谱
带宽和位于XUV-SXR范围内的中心波长的辐射源。
阿秒光脉冲的理论反演算法
阿秒条纹相机是阿秒脉冲实验测量方案,其
电子能谱中包含了阿秒脉冲的
相位信息。但阿秒脉冲的相位信息并不能简单地通过公式从电子能谱中提取,而是需要理论反演的方法。首先,从阿秒条纹相机的物理过程出发,通过近似求解
薛定谔方程得到从阿秒脉冲到电子能谱的计算公式;然后, 将预估的阿秒脉冲代入公式得到电子能谱,并与实验上测到的电子能谱相比较,获得
误差函数;最后,通过优化方法寻找使误差函数极小的阿秒脉冲相位作为结果并输出。
在阿秒条纹相机中,电子被阿秒脉冲
电离并在飞秒驱动
光场作用下到达连续态,这个过程在薛定谔方程中表示为:
∂t=[−∇2−−],其中,是
虚数单位;是
物理系统的
波函数;式子中 ∇ 是
皮埃尔-西蒙·拉普拉斯算符,意思是对的
梯度求散度;∂t是对时间 t 求偏导;E(t)=El+Ex,包括飞秒光场El和阿秒光场Ex,E是粒子本身的能量。
解这个
方程从强场近似(strong field approximation, SFA)出发,忽略中间的所有
激发态,假设
电子直接从
基态电离到连续态,同时忽略库仑势的作用,则可以建立从阿秒脉冲到电子能谱的正向计算公式:
,
,其中,表示
电离的
电子波包,表示电子波包在驱动光作用下的
相位调制,即实验测量得到的条纹能谱。
研究进展
由于驱动光源的长波长化,阿秒脉冲的
光子能量向1keV以上扩展,脉冲宽度也向
原子单位时间24as发展。
2013年,
中国科学院物理研究所实现了160as孤立阿秒脉冲测量实验。
中国科学院西安光学精密机械研究所自主研制了高能量分辨阿秒条纹相机,产生和测量了159as的孤立阿秒脉冲 。
国防科技大学2020年报道了88as孤立阿秒脉冲的实验结果 。
华中科技大学、中国科学院上海光学精密机械研究所、中国科学院近代物理研究所,以及
中国工程物理研究院、北京应用物理与计算数学研究所等研究单位也开展了大量阿秒物理的实验和理论研究,有些建成了阿秒研究基地或平台。
截至2023年12月,
欧洲先进的阿秒光源ELI-ALPS(Extreme Light Infrastructure Attosecond Light Pulse Source)已开始运转。
应用
阿秒脉冲是目前人类能够掌握的时间尺度最短的工具。利用阿秒相干脉冲,能够开展对
电子动力学超快时间分辨的研究,使人们对物质结构的研究从
原子分子推进到原子内部电子的运动,最终能够实现对原子内电子动力学过程的控制。
基础物理
发展建立超高时空分辨泵浦-探测技术,在阿秒-纳米时空尺度上系统研究可控
光场与
量子点、纳米线、金属纳米结构及其复合系统等的相互作用,发现新现象与新效应,揭示新物理与新机制。通过开展阿秒
激光超快
动力学及其应用研究,采用阿秒泵浦探测技术观测、研究介质的阿秒超快动力学过程与特性,研究阿秒激光脉冲作用下
纳米材料的光学性质、超快过程探测以揭示光与物质相互作用的物理机制。
化学
利用阿秒光脉冲极短的持续时间(1fs≈10-15s),可以观察到极快的化学反应过程,包括分子键的断裂与重组,分子与
原子的振动过程等等。
飞秒化学是
物理化学的一个研究领域,在1988年的《Science》上,Ahmed Hassan Zewail 发表了一篇文章,首次使用了这一术语,并指出:"实时飞秒化学,即飞秒时间尺度上的化学......"后来,Ahmed Zewail于1999年获得了
诺贝尔化学奖,以表彰他在这一领域的开创性工作。
生物医学
在生物医学领域,癌症作为世纪难题,当前普遍认为其诱因是紫外辐射导致的
脱氧核糖核酸损伤,但受限于现有的技术手段,该推论无法得到确认。DNA分子由原子构成,而原子又包含
电子和
原子核,借助阿秒脉冲,科学家就有可能在更
微观、更基础的层面看清DNA损伤内在的电子运动过程,理清紫外辐射导致的DNA损伤与肿瘤癌变的生理关联,无疑这将使癌变的预防、诊断及治疗更加有的放矢。
材料科学
超导技术具有广阔的应用前景,如
磁悬浮技术、超远距离大容量电力输送等国计民生领域,但在经历了几十年的发展后至今依然局限在低温超导研究层面,并没有实用化,其根本原因在于超导微观机理仍然没有得到系统解释。而借助于阿秒脉冲,科学家便有可能准确跟踪
电子库珀对的
联会过程,清楚看到怎样的电子配对机制能导致超导现象,如此再通过电子
光场调控,便可将低温超导拓展至常温甚至
高温超导,这势必将推动超导技术的实用化进程。类似的应用也可推广到
太阳能光伏技术领域。
研究意义
自2001年高次
谐波产生的第一个孤立的阿秒脉冲以来,时间分辨
光谱学已经进入了阿秒域,极大地加强了人类对
原子、分子和凝聚态物质中超快电子
动力学的理解。由于它接近于内壳电子运动的时间尺度,阿秒脉冲成为探索电子动力学的最重要工具之一。
阿秒光脉冲是目前人类能够掌握的时间尺度最短的工具。利用阿秒相干脉冲,能够开展对
电子动力学超快时间分辨的研究,使人们对物质结构的研究从原子分子推进到原子内部电子的运动,最终能够实现对原子内电子动力学过程的控制。利用阿秒光脉冲,人类能够跟踪化学反应中的电子,了解化学反应的进程;也可以在半导体内实现绝缘体与半导体的光致转变,实现新的
光开关,突破目前半导体
电子器件开关速度的瓶颈。并且,随着各种孤立阿秒脉冲产生技术的成熟,实验室中桌面级的高次
谐波光源产生的光谱能够达到几百电子伏特,甚至覆盖水窗
波段,这样的脉冲非常适合用于
生物医学的研究,是活体生物样本X射线显微成像的最佳光谱范围。阿秒技术有望揭示
太阳能光伏效应的超快
动力学过程,并对该过程进行操控,提升
光伏材料能量转换效率。阿秒脉冲技术的进步也可能是实现仄秒脉冲并让研究进入
原子核内部的关键。