毕业后,他曾担任省教育厅科员、桐中教员,以及霍山师范、东南中学、天柱中学校长。后来,在贵池中学、
安徽省太湖中学任教。抗日战争期间,龙笑云致力于教育复兴工作,创办了私立天柱中学,并在战乱中坚持办学。他的努力使得该校成为一所具有影响力的学校,培养了许多爱国青年。1949年后,随着社会变革,天柱中学经历了多次更名和迁移,最终在1952年更名为“东流农业学校”。
龙笑云对教育事业的贡献得到了广泛认可。他在教学工作中表现出色,尤其擅长英语,并翻译了《
教育通论》一书。他的教育理念和实践影响了一代又一代的学生。